薄膜吸收:高功率激光系统的“软肋”
高功率激光系统对光学薄膜的吸收损耗极为敏感。当高功率激光作用于薄膜时,局部温升效应会引发光束畸变、降低系统稳定性。想象一下,一台高功率激光装置,它的光束需要穿越多个光学元件,即便是微小的吸收率,也可能引发元件表面温度升高和面形变化,多个元件面形变化的累加会进而导致光束畸变,影响整个系统的稳定性。因此,如何以低成本制备超低吸收的光学薄膜,成为高功率激光领域的一大挑战。
制备挑战:低成本+低吸收
目前,主流的低吸收薄膜制备技术是离子束溅射(IBS),但其设备成本高昂且沉积速率较低(<0.5 Å/s)。相比之下,离子辅助电子束蒸发技术(IAD)的成本仅为IBS的1/4~1/3,沉积速率可达2~6 Å/s,然而传统IAD技术制备的薄膜结构较为疏松,吸收率通常难以低于10 ppm(1 ppm=10-6)。如何通过材料组分设计与后处理工艺突破IAD的性能瓶颈,成为这一研究的关键挑战。
近期,武汉理工大学先进玻璃材料国家重点实验室提出了一种创新策略:通过钛(Ti)掺杂与退火工艺协同调控,结合离子辅助电子束蒸发技术,成功制备出在1064 nm波长处吸收率仅为2.01 ppm的TiO2- Ta2O5单层膜,并进一步开发出吸收率低至1.70 ppm的高反射膜。研究采用双源共蒸技术,通过独立控制Ta2O5和TiO2的电子束蒸发速率,实现了掺杂比例的精确调节。在沉积过程中,射频离子源产生的氧离子束同步轰击基板,一方面促进薄膜充分氧化,另一方面增强膜层致密性。
该成果发表于,2025年第3期()。
机理探秘:退火和Ti3+如何降低吸收?
图1 TiO2-Ta2O5单层膜退火前后(a)吸收;(b)晶格氧含量变化
研究团队系统考察了钛掺杂比例(0-20%)和500°C退火处理对Ta2O5薄膜吸收特性的影响。如图1所示,薄膜吸收率与组分呈现显著相关性:钛掺杂结合退火处理后,薄膜的“O实测/O理论”比值趋近于1.0,表明氧空位缺陷被有效抑制。单独采用掺杂或退火工艺时,吸收率降低幅度有限,而二者的协同作用可使吸收率进一步下降。经500°C退火的含钛17.8%的TiO2-Ta2O5单层膜在1064 nm处吸收率为2.01 ppm;基于此制备的高反射膜经退火后,吸收率更从66.39 ppm骤降至1.70 ppm。针对非晶薄膜体系,拉曼光谱分析显示退火处理使薄膜结构趋于弛豫,但钛掺杂表现出相反的结构调控效应。值得注意的是,相较于沉积工艺决定的薄膜致密度,组分调控对吸收特性的影响更为显著。这一发现为利用成本低、沉积速率快的IAD技术制备超低吸收薄膜提供了重要理论支持。
图2 钛掺杂与氧空位共存情况下的差分电荷分布。蓝色电子云表示失去电子,而黄色云表示得到电子
研究团队通过密度泛函理论(DFT)建立了钛掺杂与氧空位的相互作用模型。图2的差分电荷分布表明,钛原子通过占据钽位点与邻近氧空位形成电荷补偿效应——电子从钽原子向钛原子转移,有效中和了氧空位导致的弱束缚态电子,从而抑制光吸收过程。这种作用机制类似于在Ta2O5网络中植入“电荷调和剂”,其效果呈现浓度依赖性:当钛掺杂量不足时无法完全补偿氧空位,过量时则可能引入新的吸收缺陷,因此存在最佳掺杂窗口(本研究确定为~17.8%),这一发现为掺杂比例的优化提供了理论依据。
总结与展望
本工作通过组分-工艺协同调控策略,揭示了钛掺杂在抑制Ta2O5薄膜光吸收中的核心作用,为高功率激光光学元件的低成本制备开辟了新路径。基于DFT建立的电荷补偿机制表明,通过合理设计掺杂元素可有效中和氧空位缺陷,这一原理有望推广至其他金属氧化物体系(如Nb2O5、HfO2等),对开发更多超低损耗光学薄膜具有重要指导意义。
作者简介
团队PI 夏志林 研究员
2006年毕业于中国科学院上海光学精密机械研究所,2007年至今就职于武汉理工大学材料科学与工程学院,一直从事激光与物质相互作用、光学薄膜元器件相关的研究,致力于高激光损伤阈值光学薄膜制备工艺的探索,以及光学薄膜激光损伤机理与过程的研究。在超低吸收材料和高激光损伤阈值薄膜元件的设计、制备与应用领域得到了国家自然科学基金、JKW基础加强重点项目等系列课题支持,探索了高能激光辐照下的镀膜材料响应行为、光学薄膜激光损伤过程、激光元件性能失效机理等,在理论认识的指导下明确了高损伤阈值激光元件所需材料的组分与结构要求,设计了具有超低光吸收能力的氧化物介质材料,相关成果在Optics Express、Nature Communications、Applied Surface Science、ACS Applied Materials & Interface、ACS Photonics、Nano photonics 等重要学术期刊,并申请获授权十余项发明专利。
通讯作者 夏栩笙博士后/助理研究员
2020年毕业于中国科学院大连化物所,2023至今为武汉理工大学材料科学与工程学院在站博士后。从事激光大气传输、光学薄膜制备和优化研究。
第一作者 宋睿辰
武汉理工大学材料科学与工程学院2024级博士研究生。从事光学薄膜制备和材料计算研究。